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    壓卡制冷材料研究取得新進展
     
    2022-04-29 | 文章來源:功能材料與器件研究部        【 】【打印】【關閉

      制冷技術在工農業生產、日常生活中均起到了至關重要的作用。當前,應用最廣泛的是氣體壓縮制冷技術,其普遍使用具有嚴重溫室效應的氣體制冷劑,貢獻了社會總碳排放量的7.8%,同時整個制冷行業消耗了社會總電力的25%。為了實現“碳中和”戰略目標,必須構建零碳制冷新技術。2019年,在塑晶材料里發現的龐壓卡效應為實現這一目標提供了全新的技術路線。雖然,最初發現的原型材料的等溫熵變(衡量制冷能力的一個關鍵指標)已經接近甚至部分超過了當前的主流氣體制冷劑,但要想真正實現壓卡制冷技術的實際應用,還需要更多的努力來設計出同時具備高壓力敏感性、低驅動壓力、高熵變和小熱滯的壓卡材料。然而,這些壓卡性能之間存在內稟互斥性,此消彼長。因此,開發出綜合性能優異的壓卡制冷材料兼具科學意義與應用價值。 

      圍繞這一問題,近期金屬所沈陽材料科學國家研究中心功能材料與器件研究部的科研人員與合作者發現了有機碳硼烷(C2B10H12)和無機碘化銨(NH4I)兩類性能優異的材料,相關結果分別發表于Advanced Functional MaterialsNature Communications,并申請了專利保護。這兩類材料的發現對龐壓卡制冷技術應用提供了堅實的物質基礎,以該類材料為工質的制冷樣機正在研制中。 

      作為一種新型有機塑晶壓卡材料體系,碳硼烷(C2B10H12)包括三種位置異構體:鄰碳硼烷(ortho-carborane)、間碳硼烷(meta-carborane)和對碳硼烷(para-carborane)。 這類材料均在室溫附近發生由正交相到四方相的結構轉變。與目前已報道的有機塑晶壓卡材料相比,該體系體現出顯著的綜合性能優勢(如圖1所示):單位壓力變化導致的熵變大、相變溫度對壓力極為敏感、熱滯小。同時,它們的壓卡性能與三種材料的分子構型有關,對碳硼烷的性能最優,其在30 MPa的小壓力下,最大熵變可達106.2 J kg-1 K-1。與北京高壓科學研究中心李闊研究員合作,直接測量得到約10 K的絕熱溫變。該研究不僅表明碳硼烷體系是一類很有前途的室溫壓卡制冷材料,而且表明精細調節分子構型是提高壓卡性能的有效策略。 

      NH4I是一類無機塑晶材料,在268 K附近發生簡單立方相到面心立方相的結構相變。利用高壓微量熱儀對NH4I 在高壓條件下的等溫熵變進行測量,發現該材料在40 MPa下可實現71 J kg-1 K-1的可逆等溫熵變。同時,該材料的相變對壓力極為敏感,相變溫度隨壓力的變化速率dTt/dP高達0.79 K MPa-1,遠高于其他壓卡材料,如圖2所示。對壓力響應敏感的特性使得在80 MPa下可獲得高達41 K的超寬工作溫區,具有廣泛的應用前景。為了揭示NH4I對壓力極為敏感的物理根源,與中國科學院高能物理研究所童欣研究員團隊和澳大利亞核科技組織(ANSTODehong Yu博士合作,利用冷中子飛行時間譜儀Pelican,對NH4I中的NH4+再取向旋轉動力學和晶格動力學進行了系統研究,發現該材料中存在極強的分子取向無序-晶格振動耦合。施加壓力導致光學聲子硬化,增強了NH4+I-間的氫鍵相互作用,從而抑制了NH4+分子取向無序運動,最終誘發結構相變產生壓卡效應。這一分子取向無序-晶格振動的強烈耦合是NH4I具有極高壓力敏感性的本質原因。 

      該系列工作得到了國家重點研發計劃(2020YFA040600)、中國科學院前沿科學重點研究計劃01”項目(ZDBS-LY-JSC002)、中國科學院國際伙伴計劃項目(174321KYSB20200008)、中國科學院建制化研究項目、國家自然科學基金項目(11804346)、遼寧省興遼英才計劃項目(XLYC1807122)、沈陽市中青年科技人才支持計劃(RC210432)和中國博士后基金項目(2021M693229)的資助,也得到了ANSTOP8268、P8318)的大科學裝置機時支持。 

        

      全文鏈接1:DOI:10.1002/adfm.202112622

      全文鏈接2:DOI: 10.1038/s41467-022-29997-9

     

    圖1. 碳硼烷體系與主要有機塑晶壓卡材料的性能對比雷達圖

    圖2. 各類壓卡材料的性能對比,包括相變溫度的壓力敏感性、飽和壓力和單位壓力導致的熵變

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