• <menu id="wqayq"></menu><menu id="wqayq"></menu>
    <menu id="wqayq"><label id="wqayq"></label></menu>
    <menu id="wqayq"></menu>
    新聞動態
    ·綜合新聞
    ·科研動態
    ·學術活動
    ·媒體聚焦
    ·通知公告
    您現在的位置:首頁 > 新聞動態 > 科研動態
    亞納米尺度Pd-Cu原子對協同催化乙炔選擇性加氫取得新進展
     
    2022-09-28 | 文章來源:聯合研究部        【 】【打印】【關閉

      在多相催化中,負載型金屬催化材料的活性位點通常會受到周圍化學環境的影響,表現出對催化性能的促進或抑制作用。特別是在亞納米尺度(原子級分散)金屬催化材料中,金屬活性中心原子周圍的配位(近鄰)原子通常直接參與或影響催化反應的過程。近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心劉洪陽研究員和特別研究助理黃飛博士與北京大學馬丁教授、香港科技大學王寧教授以及中科院山西煤化所溫曉東研究員等團隊合作,通過精準設計原子級分散金屬催化材料的結構,成功構建具有鍵合的Pd1-Cu1雙金屬原子(Pd1Cu1/ND@G)。該催化劑在較低溫度下可實現乙炔分子完全轉化,并表現出優異的乙烯選擇性。相關研究成果以“Low-temperature Acetylene Semi-Hydrogenation over the Pd1-Cu1 Dual-Atom Catalyst”為題于近日以封面文章發表在Journal of the American Chemical Society上。 

      乙炔選擇性加氫是乙烯工業中去除乙炔雜質,獲得高品質乙烯產品的關鍵工藝環節。開發活性高、選擇性好且綠色經濟的乙炔加氫催化劑,是目前該領域的研究熱點和難點。針對當前負載型鈀(Pd)基乙炔加氫工業催化劑仍存在選擇性低、穩定性差且價格昂貴等問題,國研中心黃飛博士與劉洪陽研究員在該方向開展了系列研究工作(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140(41): 13142-13146; Nat. Commun. 2019, 10, 4431; ACS Catal. 2021, 12(1): 48-57)。前期研究工作表明,在乙炔半加氫反應中,與金屬納米顆粒相比,原子級分散金屬催化材料具有更優異的乙烯選擇性。然而,這類催化材料通常在相對較高的溫度下運行。在保持高活性的同時實現低溫加氫性能仍然是該領域的一個挑戰。 

      為提高原子級分散金屬催化材料的本征加氫活性,通過將金屬原子Pd與相鄰金屬原子Cu進行配位以合理地調控其配位環境成為一個有效的策略。Pd1-Cu1雙原子構型將反應中H2和乙炔之間的競爭吸附轉化為非競爭吸附,在促進乙炔的吸附的同時,加速氫氣的吸附和解離。通過HADDF-STEM(圖1)和XAFS(圖2)對Pd1-Cu1和Pd1、Cu1進行了結構表征和比較,證明Pd1-Cu1原子對的存在。同時,Pd1-Cu1催化材料中表現出表面電子向Pd物種的偏移。通過電荷密度差和Bader電荷分析(圖3a, b, c)表明,Pd-Cu原子之間存在精密的電子耦合。這種耦合作用為H2和乙炔的活化提供了新的活性位點。C2H2-TPD及TPSR(圖3d, e)反應機理研究說明,Pd1-Cu1具有更高的吸附乙炔能力和加氫性能。該項研究工作為進一步設計低溫高效的乙炔加氫催化劑提供了理論基礎。 

      該工作得到了科技部重點研發計劃催化科學專項、國家基金委、博士后面上基金、金屬所創新基金培育項目、國研中心青年項目與中石化企業合作項目提供的支持,以及北京與上海同步輻射光源的大力支持。 

      全文鏈接

     

    圖1 Pd1Cu1/ND@G催化材料的HAADF-STEM表征

    圖2 Pd1Cu1/ND@G催化材料的XAFS及XPS譜學表征

    圖3 密度泛函理論計算與C2H2-TPD、TPSR反應機理研究

    圖4 Pd1-Cu1雙金屬原子對協同催化加氫示意圖

    文檔附件

    相關信息
    聯系我們 | 友情鏈接
    地址: 沈陽市沈河區文化路72號 郵編: 110016
    運維郵箱: office@imr.ac.cn
    中國科學院金屬研究所 版權所有 遼ICP備05005387號-1

    官方微博

    官方微信
    嬷嬷粗暴调教玩弄花蒂
  • <menu id="wqayq"></menu><menu id="wqayq"></menu>
    <menu id="wqayq"><label id="wqayq"></label></menu>
    <menu id="wqayq"></menu>